Ông có người anh tên Lê Mộng Hoàng, là một ca sĩ có giọng ca Ténor nổi tiếng trong thập niên 40 của Đài phát thanh Huế. Nhưng ông anh thích làm diễn viên điện ảnh hơn làm ca sĩ. Sau khi du học ở Pháp về ngành điện ảnh, ông trở về VN đạo diễn phim “Bụi đời” và Lê Mộng Nguyên viết nhạc cho phim.
Nhạc sĩ Lê Mộng Nguyên sáng tác nhạc hồi còn rất trẻ, nhưng mãi đến năm 1948 ông mới cho ra mắt nhạc phẩm “Mừng Khánh Đản” nhân dịp khánh thành chùa Từ Đàm Huế, “Vó ngựa giang hồ”, “Mùa lúa mới”, “Trường ca quân tiến”…
Khi ông 19 tuổi ông yêu tha thiết một cô gái Huế tên M. và chính người đẹp này là nguồn cảm hứng để ông viết bài “Trăng mờ bên suối” (1949). Sáng tác xong, ông gởi ngay cho nhạc sĩ Thu Hồ, lúc ấy đang là một ca sĩ nổi danh của đài phát thanh Pháp Á, mặc dù trước đó hai người chưa hề quen biết nhau. Thu Hồ đã thu thanh bản nhạc này với ban nhạc Trần Văn Lý. Từ Huế, nhạc sĩ Lê Mộng Nguyên nghe giọng hát cũa Thu Hồ trình bày nhạc phẩm của mình, với cái radio của người hàng xóm tên Lê Văn Hy, qua làn sóng điện của đài Pháp Á. Từ đó ông tiếp tục gởi thêm những bài khác cho Thu Hồ, và hai người trở nên đôi bạn thân cho đến cuối cuộc đời.
Năm 1950, ông sang Pháp du học về ngành luật. Sau khi đỗ tiến sĩ ông dạy tại Đại học Paris về Luật hiến pháp, Khoa học Chính trị và kinh tế.
Năm 1996, ông về hưu và được bầu vào Hàn Lâm Viện Khoa học hải ngoại Pháp.
Những nhạc phẩm của Lê Mộng Nguyên gồm có :
1948 - Mừng Khánh Đản, Mùa lúa mới, Vó ngựa giang hồ
1949 - Trăng mờ bên suối, Một chiều thương nhớ, Trọng Thủy Mỵ Châu, Chiều thu Mưa Huế.
1950 - Hoàng Hoa Thôn, Nhớ Huế, Bài thơ Huế, Cô gái Huế, Về chơi thôn Vỹ Dạ, Đôi mắt nhung, Mơ Đà Lạt, Ly hương.
1951 - Bên dòng sông Seine, Xuân tha hương , Lá thư cho mẹ, Trời Âu.
1957 - Bụi đời Người đã trở về. 1980 – Xuân về nhớ mãi quê hương . 1988 - Chiề vàng trên chợ Đông Ba . 1991 – Quê tôi . 1992 - Kiếp giang hồ.
Theo Khám phá Huế